Nilssons fotografiska verksamhet är dock mångfasetterad. Som tonåring sålde han sin första bild till en dagstidning i Stockholm. Därefter följde många år som frilansande fotojournalist för både bildtidningar och dagspress. Han fotograferade många stora skådespelare, politiker och kungligheter och blev ofta vän med de han porträtterade vilket möjliggjorde personliga och unika porträtt.
Under 40-talet då den moderna fotojournalistiken fick sitt stora genombrott i Sverige gjorde sig Lennart Nilsson snabbt ett namn som reportagefotograf både på hemmaplan och internationellt. Han sändes iväg på långa reportageresor och fick stor uppmärksamhet med en rad fotografiska essäer som publicerades i tidens ledande internationella bildtidningar så som Life, Picture Post och Illustrated. Exempel på sådana reportage är En barnmorska i Lappland (1945), Isbjörnsjakt i Spetsbergen (1947) och Kongo (1948). Andra noterbara verk från denna tid är ett flertal böcker som, Sverige i Profil (1954) med porträtt av framstående svenska personligheter, och Halleluja(1963) en mycket publicerad fotoessä om den svenska Frälsningsarmén.
Oavsett vilken inriktning Lennart Nilsson underårens lopp ägnat sig åt, om han så fotograferat en cancercell inuti en kropp eller en barnmorska i Lappland, syns en röd tråd; jakten på BILDEN. Men på frågan hur han själv skulle karaktärisera sig, säger han i enkla ordalag –en journalist med en kamera.